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新型带宽调制型Mott化合物的高压合成及其金属化相变


□ 龙有文 杨留响 靳常青 周建十 JB Goodenough

  摘 要 利用高温高压条件,制备了(SrCa)CrO3系列带宽可调型的钙钛矿Mott化合物。在10 GPa的外加压力下,观察到SrCrO3的绝缘体-金属化相变。原位高压X射线衍射实验表明,Sr/CaCrO3晶体结构在0-9 GPa压力范围内保持稳定。但SrCrO3在4 GPa时存在着电子结构变化所引起的等结构相变,表现为体弹性模量的反常软化。此外,由于电子关联效应,磁性和热输运性质的测试结果表明了材料的奇异电子态特征。
  
  关键词 带宽调控型Mott 化合物,高压合成,高压金属化相变
  
  High-pressure synthesis and metallization of a new type of bandwidth-controlled Mott compounds
  
  LONG You-Wen1YANG Liu-Xiang1JIN Chang-Qing1,ZHOU Jian-Shi2J B Goodenough2
  (1 Beijing National Laboratory for Condensed Matter Physics, Institute of Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100080, China)
  (2 Texas Materials Institute, University of Texas at Austin, USA)
  Abstract A series of bandwidth-controlled (SrCa)CrO3Mott compounds with perovskite crystal structure were synthesized by using high pressure and high temperature conditions. An insulator-to-metal transition was observed in SrCrO3at 10 GPa. In situ high-pressure X-ray diffraction shows that the crystal structures of Sr/CaCrO3remain stable in the same pressure range, but there exists an isostructural phase transition as a result of the change of electronic structure in SrCrO3at 4 GPa, accompanied by an unusual softening of bulk modulus. In addition, the magnetic and thermal transport properties indicate a strange electronic state, due to the strong correlated electron effects in these materials.
  Keywords bandwidth-controlled-type Mott compound, high-pressure synthesis, pressure-induced metallization
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  绝缘体-金属化相变是凝聚态物理的重要研究内容[1—8],在Mott型氧化物体系中尤为复杂和引人入胜,产生了诸如高温超导[2]、巨磁电耦合[3,4]等丰富的强关联物理现像。对于一个由电子关联形成的Mott型非导电体系,通常利用化学掺杂引入载流子的方法来实现金属化相变。压力是影响物质状态的重要参数之一,利用外部高压可以连续展宽d电子的能带宽度,足够高的压力可以促使带隙闭合从而实现材料的金属化相变。特别是由于压力诱导的金属化相变不引入其他元素,一般不出现化学掺杂引起的相分离。从这种意义上来说,它对应于一种“纯的”本征物理特性的变化。而带隙相对较小的带宽调制型Mott体系,其化学键合往往偏离稳定的离子键,常规条件下是很难制备的。最近,我们在高压、高温实验条件下成功地研制出单相性良好的(SrCa)CrO3钙钛矿系列固溶体化合物,它们的导电性刚好处于导体和非导体之间。研究结果表明,(SrCa)CrO3具有和其他已知的Mott化合物不同的物理特性,表现出严重偏离Curie-Weiss、Pauli型的顺磁态,反常的热电势和奇异的热导行为等。而更为有趣的是,我们在Sr/CaCrO3中,已经观察到压力驱使的金属化相变。而且高压下X射线衍射结果表明,Sr/CaCrO3的压致金属化转变是由一个等结构相变所引起的。这项工作为研究带宽调制型Mott体系寻找到了一个新的材料体系,对3d电子关联效应随原子间距的连续改变而导致的金属化相变提供了一个直接的例证。
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