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载体硅烷化改性对W/MCM-22催化剂上甲烷脱氢芳构化反应性能的影响


□ 朱曙明 黄利强 曾金龙 林国栋 张鸿斌

  摘 要:用正硅酸乙脂(TEOS)和三甲基氯硅烷(TMCS)为硅烷化试剂,分别对MCM-22分子筛进行表面改性处理,考察其对所担载W/MCM-22基催化剂上甲烷脱氢芳构化(DHAM)反应性能的影响,结果表明,TEOS或TMCS对MCM-22分子筛载体的硅烷化处理主要导致分子筛外表面最强和最弱的表面酸性位被消去,分子筛孔道内的B酸位(芳构化中心)几不受影响;在DHAM反应化学上表现为:CH4转化率大体持平,但芳烃选择明显上升,催化剂的结焦/积碳速率有所减缓,单程操作寿命明显延长,在经硅烷化处理的8%W-0.6%Zn/MCM-22催化剂上,苯选择性最高达73.1C%(相应甲烷转化率为15.3%),是未经硅烷化处理相应参经样(61.3C%)的~1.2 倍,单程操作寿命从300min延长至470min(就同等芳烃产率水平而言);类似的结果在Mo促进的W/MCM-22体系上也观察到。经硅烷化改性催化剂上可溶性积炭主要是分子量较低(在200~400范围)的饱和脂肪烃聚合物,而未经硅烷化处理参比样的可深性积炭分子量多在500以上。
  关键词:硅烷化;甲烷;芳构化;苯;W/MCM-22基催化剂
  中图分类号:O643
  文献标识码:A
  文章编号:0438-0479(2006)02-0215-06

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